可还原氧化物作为活性组分或载体，广泛应用于多相催化反应中。此类氧化物能够在反应过程中促进电子在氧化还原对与反应物之间的转移。增强氧化物内部电子转移能力，有助于加快活性位点的氧化还原循环，进而促进反应物活化，提升催化活性与选择性。可还原氧化物的电子转移能力主要取决于其晶体结构特征及阳离子对的氧化还原性质。其中，配位几何、键共价性和缺陷浓度等结构因素都会影响电子在相邻氧化还原中心之间的迁移行为。尽管相关认识不断深入，但由于结构演化、缺陷化学及表面电子转移过程高度复杂，基于材料本征结构与电子性质对高性能可还原氧化物催化剂进行合理设计与优化，仍然是该领域面临的重要挑战。

针对上述挑战，草榴社区 李广社教授和李莉萍教授团队以CeO₂为模型氧化物，采用两步化学合成法构建了一系列电子型Nb⁵⁺掺杂CeO₂催化剂。Nb⁵⁺掺杂能够在CeO₂中发挥独特的“电子泵”作用，通过促进Ce³⁺形成并加快Ce³⁺/Ce⁴⁺之间的可逆循环，显著提升催化剂对反应物分子的活化能力。研究团队借助多种先进的原位表征技术，直观揭示了‘电子泵’在氧化与还原气氛下的动态作用机制。在反应过程中，Ce 4f电子直接参与了NH₃-SCR反应的关键氧化还原步骤。局域于Ce³⁺位点的电子在热激发下参与O₂活化并促进NO向硝酸盐中间体转化，同时在NH₃活化过程中得到补充，从而形成高效协同的电子循环。快速电子转移显著提升了催化剂的活性、选择性与稳定性，从而实现大气污染物NO_x向无害N₂的高效转化。这项工作为多相催化中高性能催化剂的设计提供了新的思路。

该研究成果以“Electron-Pump Driven Redox Design for Boosting the Reactivity of Ceria”为题发表在Journal of the American Chemical Society上（J. Am. Chem. Soc., 2026, 148, 9812-9820）。草榴社区 博士研究生黄涛涛为第一作者，草榴社区 无机合成与制备化学全国重点实验室李广社教授和李莉萍教授为共同通讯作者。

文章链接：//pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/41770530/

图1 电子泵设计的示意图